近日，永利6774app手机版官网彭鵬團隊與中國石油大學（華東）閻子峰、中國科學院大連化學物理研究所劉中民院士/徐舒濤團隊合作，在《Journal of the American Chemical Society》期刊發表題為“Revealing the Crucial Roles of Pore Interconnectivity between Zeolitic and Nonzeolitic Components in Enhancing Diffusion and Catalytic Efficiency of Industrial Zeolite-Based Catalysts”的研究論文，中國石油大學（華東）/中科院大連化物所徐亦璞為論文第一作者，永利6774app手机版官网彭鵬、中國石油大學（華東）閻子峰、中科院大連化物所徐舒濤為論文共同通訊作者。

催化研究的最大目标之一是以有利可圖的方式滿足社會需求。沸石和“非沸石組分”（如二氧化矽、氧化鋁、無定形矽酸鋁、粘土等）作為工業催化劑不可缺少的組分，都參與了聚烯烴催化裂化和渣油催化裂化等工業過程，然而目前主要研究工作主要集中在單一沸石或非沸石組分的擴散行為上。

該研究采用一系列ZSM-5@meso-SiO₂核殼介觀結構作為模型，系統研究了沸石和非沸石組分之間的孔道連通性，以更好确保反應中間産物在兩者之間的擴散和遷移，從而模拟工業應用中的多組分沸石基催化劑，其中沸石（ZSM-5）和非沸石組分（meso-SiO₂）之間具有不同的孔道連通性。它們在多尺度擴散行為和結構性能關系方面的顯著差異代表了以下三種概括性情況：（1）微孔/介孔的方向；（2）組分的空間分布；（3）微孔/介孔的相對孔徑。這些研究結果表明，連接良好的微孔/介孔網絡能有效加速界面擴散，充分提高沸石成分的催化效率，突出了沸石和非沸石成分之間孔道連通的基礎功能，對反應物在兩者之間的自由遷移具有重要意義。

研究人員通過構建相應的ZSM-5@meso-SiO₂核殼材料作為模型催化劑體系，系統地研究了沸石和非沸石組分之間孔道連通性的影響，其中ZSM-5核和meso-SiO2殼分别作為沸石和非沸石組分。上述影響沸石和非沸石組分之間孔道連通性的每個因素研究人員都通過特定的基于Stöber的合成策略精心制作了具有代表性的模型催化劑體系。通過掃描電鏡（SEM）、透射電鏡（TEM）、小角度X射線散射（SAXS）、激光超極化¹²⁹Xe（HP ¹²⁹Xe）一維變溫NMR（1D VT NMR）和二維交換光譜NMR（2D EXSY NMR）證實了沸石組分（ZSM-5）和非沸石組分（meso-SiO₂）之間獨特的孔道連通性。此外，研究人員還通過智能重量分析（IGA）和時間分辨原位傅裡葉變換紅外光譜（time-resolved in situ FTIR）研究了模型多組分催化劑的整體擴散和沸石部分擴散行為。定量分析了模型催化劑在催化裂化反應中宏觀擴散行為和結構性能關系的差異。

總之，該研究以ZSM-5@meso-SiO₂為模型的多組分工業沸石基催化劑，系統建立了沸石與非沸石組分之間受控孔道連通性影響的擴散特性與反應動力學性能的結構-性能的定量關系。HP ¹²⁹Xe NMR能有效識别沸石和非沸石組分之間複雜的孔道連通性和擴散路徑，而時間分辨原位紅外光譜則能準确區分多組分體系中沸石組分的擴散特性。先進的表征工具能夠突出沸石和非沸石成分之間的界面特性如何影響擴散和反應催化效率。結果表明，沸石和非沸石組分之間的非理想孔道連通性可能是由于微孔/介孔取向不連貫、随機的空間分布或相對孔徑不匹配造成的，這可能會影響擴散特性和反應性能。相反，當沸石和非沸石組分具有連接良好的微孔/介孔取向時，可有效加速界面擴散，充分提高沸石組分的催化效率。因此，在工業多組分條件下，僅在沸石中引入分層結構并不能充分提高擴散和催化劑效率。在工業催化條件下，沸石基催化劑的擴散性主要取決于孔道系統的高度連通性，這樣分子才能有效地擴散到沸石組分中或從沸石組分中擴散出來。對于工業多組分催化劑的精細設計，應該更多地關注在沸石和非沸石組分（包括晶内和晶間空間）之間構建高度連通的分層孔系統及其表面性質。最後，揭示實用沸石催化劑這些複雜孔道系統中的傳輸特性對于指導高性能實用催化劑的設計至關重要。然而，要在沸石和非沸石成分之間建立一個全面的酸性-擴散耦合模型，以及對擴散和催化劑效率的影響，尤其是直接依靠實際工業催化劑時，還有很長的路要走。這對界面表征技術提出了重大挑戰。此外，實際催化劑中存在的其他沸石和非沸石成分之間的相互作用，如鋁遷移和界面改性，也需要在未來研究中進一步深入探讨。