武科大網訊(通訊員李江江)近日,我校永利6774app手机版官网/核磁共振與分子科學交叉研究院鄭安民教授團隊在《Angewandte Chemie International Edition》上發表了題為“Steering Zeolite Brønsted Acidity and Catalytic Consequence Through Manipulating the Coordination Environment of Framework Aluminum”的重要研究成果。鄭安民教授、中國科學院精密測量科學與技術創新研究院易先鋒研究員、香港理工大學Molly Meng-Jung Li教授為共同通訊作者,團隊成員邢友東博士後為第一作者,永利6774app手机版官网為論文第一單位。

分子篩被譽為能源化工領域的“催化心髒”,尤其在甲醇制烯烴等關鍵轉化過程中具有不可替代的作用。然而,其強布朗斯特酸性始終是一把“雙刃劍”:在高效活化反應分子的同時,也易引發過度反應與積碳失活,嚴重制約催化劑壽命與工藝經濟性。如何在維持高活性的同時,實現對酸強度的精準控制,一直是該領域面臨的重大挑戰。
該研究創新性地從“配位工程”角度切入,提出通過蒸汽處理在沸石骨架鋁位點引入羟基配位,從而精細調控其局域化學環境與酸性強度。團隊結合密度泛函理論計算與多維固體核磁共振技術,從原子尺度揭示羟基配位對酸強度的漸進弱化機制,并證實其對甲醇吸附與活化行為的抑制作用。在甲醇制烯烴反應中,經羟基化調變的催化劑在保持高轉化率的同時,使用壽命顯著延長,實現了活性與穩定性的協同提升。該研究不僅從分子層面闡明了配位環境對沸石酸性及催化性能的調控機制,也為工業催化劑理性設計提供了新思路,對推動綠色化工與能源催化技術的發展具有重要意義。

本研究獲得了國家重大研發計劃、國家自然科學基金、湖北省自然科學基金及武漢市自然科學基金等項目的支持。