武科大網訊（通訊員李江江）近日，我校永利6774app手机版官网鄭安民、齊記、範科團隊在《Journal of the American Chemical Society》期刊發表了題為“Dynamic Roles of Oxygen Vacancies for Surface Hydroxylation in Enhanced Alkaline Hydrogen Evolution”的研究論文（DOI：10.1021/jacs.5c15670）。範科教授為論文第一作者，鄭安民教授、齊記副教授和範科教授為論文共同通訊作者，我校為論文第一完成單位。

金屬氧化物電催化劑中的氧空位（V_O）被廣泛認為是提升析氫反應（HER）活性的關鍵因素，但其在催化過程中的具體功能仍不清晰。在本研究中，研究團隊以富含V_O的Co₃O₄（中等活性的過渡金屬氧化物）和富含V_O的RuO₂（高性能氧化物催化劑）為模型催化劑，探索了堿性HER過程中V_O的動态演化。

電化學分析表明，相較于V_O稀少的催化劑，富V_O氧化物表現出明顯增強的本征HER活性。原位光譜、離位表征及從頭算分子動力學（AIMD）模拟顯示，V_O并非穩定結構，而是在HER過程中被動态消耗，從而促進了表面大量羟基化。這種表面羟基化和重構能夠優化水分子的吸附與解離，調節界面水的分布，并增強界面處氫鍵網絡的連接性，從而整體上将反應途徑從Volmer–Heyrovsky轉變為Volmer–Tafel機制。這些協同效應加速了反應動力學速率，并表現出更高的産氫電化學性能。

該研究驗證了所提出的作用機制在不同本征活性的氧化物電催化劑中的普适性，為V_O的結構動态演變提供了新的見解，并展示了其誘導的表面羟基化在調控界面水與氫鍵網絡中的關鍵作用，從而有助于研究者對電催化産氫機理的理解。

據悉，該研究獲得了國家自然科學基金、湖北省自然科學基金及武漢市自然科學基金等項目的支持。

原文鍊接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c15670