武科大網訊(通訊員李江江) 近日,我校永利6774app手机版官网魯禮林團隊在催化領域高水平期刊《ACS Catalysis》發表了題為“Palladium Catalyst Passivation by Unsymmetrical Zn–N Metal–Organic Framework Boosting Acetylene Selective Hydrogenation”的研究論文(https://doi.org/10.1021/acscatal.6c00065)。魯禮林教授為論文通訊作者,團隊成員許俊傑博士為論文第一作者,我校為論文唯一完成單位。

經烴類蒸汽裂解生産的乙烯是聚乙烯生産中關鍵的原料,其含有的少量乙炔雜質對乙烯聚合反應的催化劑具有毒化作用。利用乙炔半加氫轉化為乙烯被認為是純化乙烯最優策略,控制乙炔加氫程度避免過度加氫産生乙烷,是該催化反應中的關鍵所在。貴金屬Pt納米顆粒催化劑是目前工業應用最為廣泛的高效加氫催化劑,但其催化加氫活性難以調控常導緻乙炔過度加氫産生乙烷。在本論文工作中,研究團隊選擇非對稱Zn-N結構的MOF對Pd納米顆粒催化劑實施鈍化,有效控制了Pd催化的加氫反應程度,實現了乙炔60h連續高選擇性加氫(乙烯選擇性高于83%)。
機理研究揭示,ZIF-8-dia由于非對稱Zn-N鍵具有較低的穩定性,與所擔載的Pd顆粒作用易于轉化為Pd-N鍵,從而增強了載體金屬電子相互(EMSI)作用,賦予Pd納米催化劑正電荷表面,顯著降低了其氫活化和加氫反應活性、促進催化劑表面乙烯脫附,極大提高了ZIF負載型钯催化劑在乙炔選擇性加氫中的催化性能。
本研究所發展的具有普适性的鈍化策略可廣泛用于Pd催化選擇性加氫反應,有助于對反應機制的深入理解,為開發乙炔選擇性加氫的高性能钯催化劑開辟了新的方向。
據悉,該研究獲得了國家自然科學基金、湖北省自然科學基金及我校“十四五”學科群等項目的支持。
原文鍊接:
https://doi.org/10.1021/acscatal.6c00065