永利6774app手机版官网在《Advanced Energy Materials》發表重要研究成果

發布時間:2025-10-10 發布者:永利6774app手机版官网 浏覽次數:

近日,我校永利6774app手机版官网張琴、李軒科、陳永婷團隊在《Advanced Energy Materials》期刊發表題為“Highly Active Electrocatalytic Alcohol Oxidation Coupled Hydrogen Production with Unsaturated Ni-O(OH) Coordination”的研究論文(DOI:10.1002/aenm.202504916)。該研究提出了一種由碳層限域的不飽和Ni–O(OH)穩定化Ni晶體組成的Ni–O(OH)–C電催化劑,可在安培級電流密度下實現乙醇電氧化制乙酸(EOR)、析氫反應(HER)及其集成系統的卓越性能。陳永婷、李軒科、張琴、比利時哈瑟爾特大學楊年俊為論文共同通訊作者。

電催化産H2與高價值化學品制備相結合,是實現碳中和過程中極具吸引力且可持續的途徑。實現産業化的先決條件是開發能夠在安培級電流密度下穩定運行的電催化劑。該研究報道了一種Ni–O(OH)–C催化劑,其包含金屬Ni核以及缺陷碳限域表面局域化的不飽和Ni–O(OH)配位,用于構建安培級電流密度下的HER||EOR集成系統。具體而言,Ni–O(OH)–C催化劑僅需1.55 V和–0.32 V的電位即可分别實現2 A cm⁻²的EOR電流密度和1.5 A cm⁻²的HER電流密度。這種在高電流密度下的卓越催化性能超越了先前報道的水平。

其HER||EOR集成系統的法拉第效率高達98%,對乙酸和H₂的總選擇性為100%,且其電位性能優于Pt/C||RuO₂水電解槽。關鍵在于,具有不飽和Ni–O(OH)配位的Ni位點不僅能維持固有的吸附*OH物種,還能驅動快速的*OH吸附,從而促進了吸附氧(Oads)介導的乙醇脫氫動力學。最為關鍵的是,碳限域效應限制了氧原子的遷移,抑制了Ni–O*活性位點的氧化鈍化,從而穩定了安培級電流密度下的EOR性能。

同時,這些不飽和的Ni–O(OH)物種破壞了界面氫鍵網絡,從而加速了H₂O傳輸,并通過局域電子效應優化了水解離和氫轉化的熱力學與動力學。再與導電碳限域鎳網絡所增強的電荷轉移協同耦合,使得Ni–O(OH)–C催化劑能夠實現高電流密度下卓越的HER性能。

此外,Ni–O(OH)–C催化劑能夠适用于多種醇氧化底物,包括甲醇和乙二醇。該研究為啟動高價值化學品電合成耦合産氫的工業化進程提供了一個充滿希望的機會。

基于這些發現,該研究還開發了一種鋅-乙醇-空氣電池,可實現長達500小時的穩定循環。這一突破對于大規模化學品生産耦合氫氣生成具有巨大潛力,并為未來的工業應用進展鋪平了道路。

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